El archivo guarda una gran cantidad de obras de extraordinario valor histórico: pergaminos, manuscritos y documentos del siglo XVI, entre los que destaca, por su importancia en la historia de España, el fondo documental de la época del rey Felipe II. Este, es el fondo más consultado: 40.000 documentos referentes a los Reyes Católicos y Felipe II y a sus dos secretarías; la de Mateo Vázquez y la de Antonio Pérez. Los dos últimos, procedentes del antiguo Archivo de la Casa de Altamira, disperso en el siglo XIX y conservado hoy, además de en este Instituto, en la Biblioteca Zabálburu de Madrid, en la Birtish Library de Londres, en la Biblioteca Universitaria de Ginebra y en la Hispanic Society de Nueva York.
El fondo de libros impresos cuenta con algunos ejemplares antiguos, de los siglos XVII y XVIII, de volúmenes misceláneas procedentes de la casa de Oñate, pero en su mayoría son libros del siglo XIX y principios del XX; más de 28.000 obras referentes a temas de Historia del Arte y Artes Decorativas.

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